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    澤攸科技原位TEM解鎖二維材料反鐵電相變的原子級動態觀測

    日期:2025-03-14

    范德華層狀鐵電半導體因其獨特的面外極化特性,在新型納米器件領域展現出重要應用潛力。傳統鐵電材料受限于非中心對稱空間群的結構要求,極大制約了新材料的探索范圍。當前已發現的面外鐵電材料如In2Se3和CuInP2S6等,主要通過離子位移或層間滑移等機制實現極化,但其種類稀少且調控手段有限。IV族單硫族化合物MX作為新興二維材料體系,雖在單層結構中表現出面內鐵電性,但其層間反演對稱性和陰陽離子垂直方向的反平行排列,導致傳統理論認為其不具備本征面外鐵電特性。盡管存在通過電荷摻雜或機械應力誘導面外極化的個別報道,這類材料的本征面外反鐵電性及其調控機制仍屬未知領域。

    澤攸科技原位TEM

    此外,目前在材料本征特性與結構對稱性也存在矛盾。一方面,傳統鐵電理論對空間對稱性的嚴格要求阻礙了中心對稱體系中鐵電行為的探索。另一方面,MX材料在多層堆疊時雖具有強范德華相互作用,但其面外極化相互抵消的特性使得本征反鐵電態的驗證缺乏實驗證據。外場誘導的結構畸變機制尚不明確,如何通過電場調控實現反鐵電-鐵電相變、以及極化反轉過程中原子尺度位移的動態演變等問題有待解決。這些關鍵科學問題的突破,對拓展二維鐵電材料體系及開發新型低功耗存儲器具有重要意義。

    澤攸科技原位TEM

    針對上述問題,華東師范大學的研究團隊利用澤攸科技原位TEM進行了深入研究,該團隊通過多學科交叉突破了傳統鐵電材料的對稱性限制,在中心對稱范德華材料(GeSe)中發現本征面外反鐵電性,并利用電場調控實現反鐵電-鐵電相變。其創新點在于結合原子級原位觀測(如層間鍵角畸變)與高精度計算,揭示了vdW相互作用誘導的潛在極化特性,為二維材料鐵電性設計提供了新范式。相關成果以“Unconventional (anti)ferroelectricity in van der Waals group-IV monochalcogenides”為題發表在《Nature Communications》期刊上,原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-57138-5

    澤攸科技原位TEM

    本研究圍繞范德華層狀半導體材料GeSe展開,系統揭示了其突破傳統鐵電理論限制的獨特面外反鐵電性及電場調控機制。首先,通過HAADF-STEM與XRD分析,確認了GeSe的Pnma空間群對稱性及AB型層間堆垛結構。傳統理論認為其層間反演對稱性和陰陽離子垂直反平行排列導致凈極化為零,但第一性原理計算發現單層GeSe存在面外極化,而相鄰層的反向排列形成本征面外反鐵電態。這種特性源于范德華相互作用誘導的層間勢能差異,理論預測其單層極化強度達±0.505 pC/m,相鄰層間形成反平行極化對。

    GeSe的結構和光學特性

    圖 GeSe的結構和光學特性

    實驗驗證方面,研究團隊通過PFM觀測到雙蝴蝶型電滯回線,揭示了GeSe在低電場下的面外反鐵電特征。當施加垂直電場超過臨界值(±0.65 V/?)時,電滯回線演變為單蝴蝶型,伴隨180°相位翻轉,證實了反鐵電-鐵電相變。CAFM顯示電流遲滯行為,SHG光譜驗證了電場誘導的對稱性破缺。這些實驗結果與理論預測高度吻合,在實驗上證實了中心對稱范德華材料的面外反鐵電性。

    通過第一性原理計算雙層GeSe中的本征面外鐵電性

    圖 通過第一性原理計算雙層GeSe中的本征面外鐵電性

    機制解析層面,結合準原位HAADF-STEM原子成像與計算模擬,揭示了電場驅動的微觀結構畸變機制。外電場導致Ge/Se離子發生非對稱位移,使相鄰層的反向極化轉為同向排列:正電場下Ge原子向上偏移、Se-Ge鍵角陡化,負電場則引發反向畸變。這種鍵角變化使單層極化強度提升至1.06 pC/m,雙層體系達2.12 pC/m。原子級動態觀測顯示,極化反轉伴隨層間vdW間隙的周期性調制,證實了結構畸變與極化演變的直接關聯。

    GeSe中的本征面外鐵電性和反鐵電-鐵電轉換

    圖 GeSe中的本征面外鐵電性和反鐵電-鐵電轉換

    不同鐵電態下GeSe的微觀結構變化

    圖 不同鐵電態下GeSe的微觀結構變化

    研究最終構建了"vdW相互作用-結構畸變-極化調控"的理論框架,突破了鐵電材料必須非中心對稱的傳統認知。該發現不僅將IV族硫屬化合物拓展為兼具面內/面外極化的多功能材料體系,更為對稱性工程調控提供了新思路——通過外場誘導動態對稱性破缺,在傳統非極性材料中激活隱藏的鐵電序。這項成果為開發基于二維反鐵電體的低功耗存儲器件、可重構光電元件奠定了理論基礎,并啟示了在更多中心對稱范德華材料中探索奇異極化的可能性。

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    作者:澤攸科技


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